信息社会的发展需要物联网和大数据等新兴技术,因此以钛酸钡(BTO)为代表的具有铁电性、压电性、非线性光学和挠曲电特性等多种功能的钙钛矿型氧化物材料受到了广泛关注。“后摩尔”时代,人们需要将BTO等氧化物薄膜与硅衬底集成;此外,生物传感、穿戴式电子器件等新型应用对于柔性衬底上高质量氧化物薄膜的需求日益迫切。但是,无论是在硅衬底上或是柔性衬底上实现外延单晶BTO薄膜都非常困难。硅表面在氧化物薄膜的生长初期极易被氧化,生成的非晶态二氧化硅层妨碍了外延薄膜的实现。柔性衬底的主流是有机聚合物材料,它们通常不耐高温,其熔化温度低于外延单晶BTO薄膜的生长温度。
远程外延以二维材料石墨烯作为辅助进行薄膜生长,它不但能够提高异质外延薄膜的结晶质量,还能通过石墨烯辅助的机械剥离实现单晶形态的自支撑膜,进而将其转移至硅和柔性聚合物等任意衬底。目前,远程外延的研究主要集中于半导体化合物系统,并且多数是同质外延生长,氧化物薄膜远程外延的研究还较少,对于薄膜生长、结构和性能的理解和掌握都很欠缺。
西安交通大学研究人员展示了在锗(Ge)衬底上利用石墨烯作为中间层的BTO薄膜的高度异质外延生长。该研究一方面丰富了薄膜外延生长领域的基础理论,另一方面展示了在晶圆级半导体衬底和柔性衬底上集成功能性氧化物薄膜可能性,这对于未来“超越摩尔”和柔性功能器件的实现有重要意义。
研究工作从理论和实验两方面展示了Ge衬底的表面取向对远程外延的重要影响,并展示了在Ge(011)衬底上远程外延生长的BTO薄膜的结构和功能特性,深入研究了石墨烯对Ge表面的钝化作用。论文阐明了BTO薄膜在石墨烯上的生长动力学、热力学和应变弛豫过程。BTO在远程外延生长初期遵循三维岛状生长模式,并且已经部分弛豫。研究实现了远程外延的单晶BTO薄膜向硅衬底和柔性聚合物衬底的转移。由于自支撑的BTO膜没有衬底的夹持,并且存在大量氧空位,所以具有增强的挠曲电特性,其挠曲电响应因子是传统的钛酸锶衬底上生长的BTO薄膜的响应因子的4倍。
研究工作2022年5月30日以《锗衬底上挠曲电钛酸钡膜的高度异质外延》(Highly Heterogeneous Epitaxy of Flexoelectric BaTiO3-δMembrane on Ge)为题发表在国际权威期刊《自然通讯》(Nature Communications)上。西安交通大学为论文第一完成单位。论文第一作者为西安交通大学电信学部电子学院博士生代立言。西安交通大学电信学部牛刚教授、任巍教授和李璟睿特聘研究员为论文通讯作者。西安交通大学机械学院蒋庄德院士和赵立波教授是论文共同作者。论文的合作单位还包括中国科学院上海微系统所、中国科学院苏州纳米所、德国莱布尼茨晶体生长研究所、美国加州大学洛杉矶分校、加拿大西蒙菲莎大学等。
论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-30724-7
任巍教授和牛刚教授课题组近年来在“后摩尔”时代绿色环保的无铅介电、压(铁)电功能薄膜与集成器件方面取得了系列成果,研究论文已经发表于ACS Nano、IEEE Electron. Dev. Lett.、ACS Appl. Mater. Interfaces、Sensor Actuat. B和J. Mater. Chem. C等期刊上。