如何高效存储电能，减少损耗并降低污染是当下材料和能源领域研究的重要挑战。陶瓷介质电容器具有高功率密度、高耐压、高可靠性等特点，已广泛应用于电子系统的关键元器件，如何进一步提高其能量存储密度仍然是现阶段面临的主要问题。因此，具有高可恢复能量密度（Wrec）、高效率（η）和良好的温度稳定性的无铅陶瓷电容器是未来电子信息领域核心发展方向。
理论上，具有高Wrec和η的陶瓷电容器的应具有高击穿强度和大的最大极化强度（Pmax）与剩余极化强度（Pr）差值（Pmax-Pr）。对于典型的弛豫铁电体，其介电特性如图a所示。三个重要的特征温度（Tf，冻结温度；Tm，居里温度；TB，燃烧温度）将整个区间分为四个温区：（1）第一阶段Stage1：T>TB，由于不存在任何极性偶极子，故呈现线性极化响应，因而普遍具有高η和中等Wrec的储能特性。（2）第二阶段Stage2：TB> T >Tm，由于极性纳米微区（PNRs）的出现弛豫铁电体表现出接近零的滞后回线，其较大的Pmax-Pr值使得它们具有较大的Wrec和较高的η值。（3）第三阶段Stage3：Tm>T>Tf，在此温区内，部分PNRs转变成低动态宏观铁电畴，铁电畴和PNRs的共存导致其铁电性增强，使得Pr大幅增加，故通常表现出中等的Wrec和低η。（4）第四阶段Stage4：T<Tf，具有较强迟滞极化响应的大尺寸铁电畴可以被发现，导致Pr较大，故其一般呈现方形的P-E曲线，储能性能较差。综上所述，为在室温下获得高储能特性，需要将弛豫铁电体的Stage2温区驱动至室温；此外击穿场强的提高能够进一步提升储能性能，相应的P-E曲线优化示意图如图b所示。
图a为典型弛豫铁电体的介电特性、在四个不同的温区的畴结构和P-E曲线；图b为实现优化的储能性能的P-E曲线变化示意图；图c为轧膜成型工艺示意图
针对这一问题，西安交通大学电信学部电子科学与工程学院周迪教授团队提出了一种组合优化策略，即通过相场动力学模拟设计成分调制来优化温度区间Stage2，诱发PNRs，再利用反复轧膜工艺（图c）优化成型工艺并提高击穿场强，最终实现了极化强度与击穿场强之间的协同增强效应。基于此策略成功制备出了0.85K0.5Na0.5NbO3-0.15Bi(Zn2/3Ta1/3)O3电介质陶瓷，其在600 kV·cm-1的高电场下实现了6.7J·cm-3的大Wrec和92%的高η，同时在25℃-150℃的温度范围内展现出优异的温度稳定性。实验表征与理论分析表明储能性能的提高与Bi(Zn2/3Ta1/3)O3的引入带来的PNRs温区调控与轧膜成型工艺造成击穿场强的提高密切相关。这一设计制备技术具有很强普适性，可为高储能性能电介质材料的设计与合成开辟了新途径。
该研究结果以“组合优化策略提高(K, Na)NbO3基弛豫铁电陶瓷的储能性能”（Improved Energy Storage Properties Achieved in (K, Na)NbO3?Based Relaxor Ferroelectric Ceramics via a Combinatorial Optimization Strategy）为题，在国际知名期刊《先进功能材料》（Advanced Functional Materials）发表。该工作以西安交通大学为唯一作者单位，电信学部电子科学与工程学院博士生李达为第一作者，电子学院周迪教授和前沿院王栋教授为共同通讯作者。该工作得到国家自然科学基金、陕西省国际合作项目等项目的资助，西安交通大学国际介电研究中心提供了大量测试表征支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202111776
周迪教授团队主页：http://gr.xjtu.edu.cn/web/zhoudi1220
